Su primer cuidado fue proceder a una nueva circunscripción eclesiástica de Roma y a la reorganización de la Iglesia después de los desastres de la octava persecución general. Condenó el sabelianismo y refutó las blasfemias de Pablo de Samosata. San Atanasio y San Basilio citan sus escritos para probar la divinidad del Verbo y la del Espíritu Santo.
El primero dice que, al defender la doctrina católica, los Padres de Nicea no hicieron más que repetir las expresiones de San Dionisio de Roma y de San Dionisio de Alejandría. Durante el pontificado del Papa San Esteban I, Dionisio aparece como presbítero de la Iglesia de Roma, y como tal tomó parte en la controversia en torno a la validez del bautismo administrado por los herejes (ver Bautismo, bajo el subtítulo Reiteración del Bautismo). Esto llevó al obispo Dionisio de Alejandría a escribirle una carta sobre el bautismo, en la cual él es descrito como un hombre muy distinguido y de gran erudición.
Más tarde, en los tiempos del Papa San Sixto II, el mismo obispo de Alejandría le escribió a Dionisio otra carta respecto a un tal Luciano, cuya identidad desconocemos. Después del martirio de Sixto II la Sede Romana quedó vacante por casi un año, pues la violencia de la persecución hacía imposible elegir una nueva cabeza. S
Sólo cuando la persecución amainó Dionisio fue elevado para el oficio de Obispo de Roma. Algunos meses más tarde el emperador Galieno emitió su edicto de tolerancia, con el cual se dio fin a la persecución y a la Iglesia se le concedió una existencia legal. De este modo la Iglesia de Roma reobtuvo la posesión de sus edificios para el culto, sus cementerios y otras propiedades, y Dionisio pudo una vez más poner en orden su administración.
Alrededor del 260 el Obispo Dionisio de Alejandría escribió su carta a Amonio y Eufranor contra el sabelianismo, en la cual él se expresaba con inexactitud en lo que toca al Logos y su relación con Dios Padre (v. Dionisio de Alejandría). Por este motivo fue presentada al Papa Dionisio una acusación contra él; el Papa convocó un sínodo en Roma cerca del año 260 para solucionar la cuestión.
En nombre propio y en el del sínodo, el Papa escribió una importante carta doctrinal en la cual, en primer lugar, condenaba de nuevo la doctrina errónea de Sabelio y, además, se condenaban las falsas opiniones de los que, como los marcionistas, separaban la monarquía divina en tres hipóstasis totalmente distintas, o a quienes representaban al Hijo de Dios como una criatura, siendo que las Santas Escrituras declaran que Él ha sido engendrado.
Cuando los cristianos de Capadocia estaban pasando por una gran angustia debido al pillaje de las incursiones de los godos, el Papa envió una consoladora carta a la Iglesia de Cesarea juntamente con una gran suma de dinero, mediante mensajeros, para la redención de cristianos que habían sido tomados como esclavos (Basilius, Epist. LXX, ed. Garnier).
El gran sínodo de Antioquía que depuso a Pablo de Samosata le envió una carta circular al Papa Dionisio y al obispo Máximo de Alejandría informándoles sobre sus trabajos (Eusebio, Hist. eccl., VII, XXX). Después de su muerte el cuerpo de Dionisio fue enterrado en la cripta papal de la catacumba de Calixto. Murió el 26 de diciembre del año 268.
SANTO