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Nació hacia el año 1175, en Peñafort, cerca de Barcelona, España. Pronto demuestra tener una extraordinaria inteligencia, y a los 20 años es profesor de filosofía en Barcelona. Hacia los 30 años, fue a la prestigiosa Universidad de Bolognia, Italia para perfeccionar su derecho civil y canónico. Allí se doctoró y fue profesor. En 1219, fue nombrado archidiácono de la diócesis de Barcelona. Se destacó por su amor a los pobres.

En 1222, a los 40 años de edad, ingresó en la Orden de Predicadores (Dominicos) a penas 8 meses después de la muerte del fundador, Santo Domingo de Guzmán.

Raimundo consideraba que el orgullo era un peligro para su alma. Convencido de la importancia de hacer penitencia por la complacencia con que había enseñado, pidió que le impusieran severas penitencias y oficios humillantes. Pero sus superiores le encargaron investigar como responder a preguntas difíciles de moral que los fieles presentan. Él llamó a estas "casos de conciencia". El resultado de su trabajo fue su famoso libro, Summa de casibus paenitentialibus, la primera obra de su género. Esta ha sido de gran provecho para confesores y moralistas.

Tenía gran celo por la evangelización, trabajando incesantemente en la predicación, la instrucción y la confesión. Insigne predicador dotado con la "eficacia de la palabra", recorrió las provincias españolas de Aragón, Castilla y Cataluña. Sus acompañantes comentaban que parecía casi imposible que un predicador lograra tantas conversiones con sus sermones.

Según una tradición muy discutida, San Raimundo colaboró con San Pedro Nolasco en la fundación de la orden de los Mercedarios los Padres Mercedarios, dedicada principalmente a rescatar a los secuestrados por los mahometanos.

Para recuperarse de su enfermedad, Raimundo volvió a Barcelona, su tierra natal. Allí fue recibido con gran gozo y se dedicó a la contemplación, la predicación y la confesión. Tanto la Santa Sede como el rey confiaron en Raimundo importantes trabajos.

Vivió 34 años mas, los cuales empleó en la evangelización. Esclarecía la doctrina ante las herejías y buscaba la conversión de todos, tanto cristianos pecadores como judíos y musulmanes. Con este objeto, consiguió que Santo Tomás (dominico también) escribiera su Summa contra Gentes y obtuvo que se enseñara el árabe y el hebreo en varios conventos de su orden. Fundó un convento en Túnez y otro en Murcia, sur de España, que en aquella época estaba dominada por los musulmanes.

Los reyes Alfonso de Castilla y Jaime de Aragón visitaron a San Raimundo durante su última enfermedad. San Raimundo murió en Barcelona el 6 de enero de 1275, a los 100 años de edad. Ante su sepulcro se obraron milagros. Sus restos mortales están en la Catedral de Barcelona.